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J Korean Soc Environ Eng > Volume 41(5); 2019 > Article
MBR공정에서 질산화 미생물고정화 담체 적용에 따른 막 오염 제어

Abstract

In order to control membrane fouling in the MBR process, energy consumption by membrane cleaning is high as critical flux down operation, influent pre-treatment, and membrane cleaning (air cleaning, back washing, chemical cleaning) needs to be taken to control membrane fouling and reduce energy consumption at the same time. It is energy-effective to apply granular materials as scouring agent other than air to increase membrane fouling control and reduce the amount of air. In this study, nitrifier immobilized media of PVA material can be applied as scouring agent to reduce membrane fouling and it is possible to replace the MLSS of high concentration, which can reduce membrane fouling factors such as EPS and SMP that inducing membrane pore blocking. The transmembrane pressure difference was analyzed in case of flux 17 L/m2/h and 21, 24 L/m2/h respectively, there was almost no difference between the MBR and MMBR in the flux 17 L/m2/h but the pressure of 21, 24 L/m2/h increased to 242%, 485% in MBR and increased 64%, 225% in MMBR. Also, high concentration of NH3-N over 100 mg/L was 100% nitrified all together at HRT 6 h.

요약

MBR 공정에 있어 막 오염을 제어하기 위하여 임계플럭스 하향 운전, 유입수 전처리 및 막 세정(공기 세정, 역 세척, 화학 세정)을 하는데 막 세정에 의한 에너지 소비가 높아 막 오염 제어와 동시에 에너지 소비 저감에 대한 대책이 필요하다. Scouring agent로 공기 외에 입상 물질을 적용하면 막 오염 제어를 증가시키고, 공기세정을 줄일 수 있어 에너지 측면에서 효율적이다. 본 연구에서는 PVA재질의 nitrifier immobilized media를 scouring agent로 적용함으로써 막 오염을 저감시키고, 고농도의 MLSS를 대체할 수 있어 막 표면 및 공극을 막는 EPS 및 SMP등의 막 오염 유발 인자를 줄일 수 있다. Flux 17, 21, 24 L/m2/h조건에서 막 차압 상승률을 비교한 결과, 17 L/m2/h에서는 MBR과 MMBR의 차이가 거의 없었지만, 21, 24 L/m2/h에서는 MBR의 차압은 242%, 485%까지 상승하였고 MMBR은 66.5%, 225%로 MMBR의 차압 상승률이 2배 이상 낮은 것을 확인하였다. 실험 기간 동안 원수의 NH3-N농도가 평균 115 mg/L일 때 HRT 6 h 조건에서 MBR, MMBR 모두 100% 질산화되었다.

1. 서 론

MBR (Membrane bioreactor)공정은 기본적으로 막에 의한 SS의 효율적인 제거 성능을 가지고 있어 하수 재이용 및 해수담수화에서 적용되는 RO(역삼투) 및 PRO(압력지연삼투)의 전처리로 사용되고[1], 부유성장미생물에 의한 생물학적 처리에 물리학적 막 여과를 접목하였기 때문에 유입 부하의 변동에 대한 대처가 가능하여 일반 하수처리장에서 안정적인 방류수 처리를 목적으로 적용하고 있다[2]. MBR 공정은 생물반응조와 막 분리 시스템을 조합하는 방법에 따라 침지식(submerged)과 가압-분리식(side stream)으로 나누는데 분리식은 동력비가 많이 들고 시스템이 복잡해지는 반면 침지식은 동력비가 적게 소요되고 공기와 슬러지의 유동이 막 표면에 수류를 형성하여 오염물질이 쌓이는 것을 방지할 수 있다. 또한 MLSS 농도를 높게 유지하고 긴 SRT로 유기물 제거와 질산화율을 높일 수 있고, 고액 분리에 따른 2차 침전지 불필요로 하수처리장의 부지를 축소 할 수 있다[3,4]. 하지만 높은 MLSS로 인하여 EPS (extracellular polymeric substances) 및 SMP (soluble microbial products)가 생성되어 막 표면 및 공극 사이에 쌓여 막 오염(membrane fouling)을 일으키기 때문에 MLSS 범위에 따른 운전 조건 도출 및 대비책을 마련해야 한다[5,6]. 이를 위해 하부에 설치된 산기관으로 물리 세정(air scouring) [7,8]을 하고 주기적인 역 세척(back flushing) 및 화학 세정을 하는데 이에 따른 에너지 소비가 MBR 운전에 있어 큰 비율을 차지한다. 이와 같이 효율적인 막 오염 제어와 에너지 소비 저감은 양립하기 어려워 최근까지 해결책을 찾기 위한 많은 연구가 진행되고 있다. 이에 대한 방안으로 막 표면에 미생물이 서식할 수 없는 환경을 만드는 Bacterial Quorum Quenching media 공정[9], 막 분리조 내에 Baffle을 설치하여 막 오염을 저감하는 Baffle 공정[10] 및 입상 물질을 개발하여 scouring agent로 활용하는 여과 공정이 있다. scouring agent 활용은 공기 세정을 줄일 수 있어 에너지 소비 절감 및 막 오염 제어를 모두 만족시킬 수 있어[11] 최근까지 활성탄입자(GAC (granular activated carbon), PAC (powdered activated carbon)) [12], 스펀지[13], Bead [14] 등을 활용하는 많은 연구가 진행 되고 있다. 본 연구는 MBR 공정에 있어서 질산화 미생물고정화 담체(nitrifier immobilized media)로 고농도의 MLSS를 대체하여 MLSS에 따른 막 오염을 감소시키고 scouring agent으로써 적용성을 평가하고자 한다. 또한 고농도의 질산화 미생물에 의하여 질산화율을 향상시켜 안정적인 처리 수질을 확보 하고자 하였다.

2. 연구방법

2.1. Membrane 특성

MBR공정에서는 주로 중공사형(Hollow fiber)과 평막(Flat sheet)이 사용되는데 평막은 중공사형막에 비해 고농도의 MLSS 유지가 가능하지만 충진 밀도가 낮아 본 연구에서는 중공사형막을 사용하였다. 막은 UF (Ultra Filtration, 한외여과막)이고, 재질은 PVDF (Polyvinylidene difluoride), 막 공경(nominal pore size)은 0.03 µm, 막 면적은 0.02 m2로 각각 실험에 2개의 막을 병렬 연결하여 수투과도가 17~25 L/m2/h가 되도록 구성하였다.

2.2. 미생물 고정화 담체

질산화 미생물은 종속 영양 미생물에 비하여 증식속도가 느리고, 특히 우리나라의 동절기에는 기온이 영하로 떨어져 질산화 미생물의 최대비성장율 저하가 일어나 질소 제거율도 낮아진다[15]. 따라서 미생물 증식을 위하여 체류시간을 길게 할 수 있는 MBR공법이 많이 이용되는데 본 연구에서는 질산화 미생물(Nitrobacter sp., Nitrosomonas europaea)을 분리 배양하여 우점화 시킨 PVA 담체를 사용하여 질산화 반응을 증가 시키고자 하였다. 담체는 PVA-PEG에 Boric acid로 가교․강화를 하여 3~5 mm의 사이즈로 포괄 고정화하여 제조하였다[16].

2.3. MBR․MMBR 운전

원수는 NH4Cl과 미량원소(MgSO4․7H2O, CaCl2․2H2O, FeCl3․6H2O)를 사용하여 합성 폐수를 제조하였고, 질산화 반응에 의해 소모된 알칼리도를 보충하기 위해 NaHCO3 (NH4+-NConc.×7.14 mg/L as CaCO3)를 주입하였다. 두개의 4 L 원형 반응조에 활성슬러지 MLSS 3,000~6,000 mg/L, 미생물 고정화 담체 20% (v/v)를 각각 채운 후 교반 없이 산기관으로만 유동할 수 있도록 DO 3 mg/L 이상으로 폭기하였다(Fig. 1). 활성슬러지를 적용한 멤브레인 반응조는 기존과 동일하게 MBR로, 질산화 미생물 고정화 담체를 이용한 멤브레인 반응조는 MMBR (media-membrane bioreactor)로 표기하였다. 각각 반응조에 적용된 막의 면적은 0.04 m2이고 운전 Mode는 Table 1과 같이 미생물체류시간(HRT), 수투과량(Flux, L/m2/h) 및 influent NH3-N의 농도에 따라 ModeⅠ~Ⅲ로 나누었다. 운전 중 휴지기일 때 DO농도를 2배 이상으로 높여 공기 scouring을 수행하였다. TMP (Trans membrane pressure, 막간차압)를 측정하기 위하여 각각 반응조의 정량 펌프와 막 사이에 음압계를 설치하여 시간에 따른 압력을 측정하였고, 유량 측정에 의해 수투과량(Flux, L/m2/h)을 계산하였다. 에너지 효율을 확인하기 위하여 각각 송풍기에 전력량계를 설치하여 모니터링 하였다. 본 연구에서 유입 및 유출수 분석은 수질오염공정시험법 및 Standard method에 의거하여 수행하였고 분리막 표면 오염도를 확인하기 위하여 주사전자현미경(SEM, scanning electron microscope)을 분석하였다.

3. 결 과

3.1. MBR & MMBR TMP 변화(ModeI)

막 여과는 총 6 cycle동안 진행되었고, 1 cycle동안 MBR은 10분 운전/2분 휴지, MMBR은 30분 운전/2분 휴지 조건으로 간헐 여과하여 차압이 100% 전후로 상승했을 때 1시간 동안 휴지하여 공기 세정하였다. Fig. 2는 Flux 24 L/m2/h에서의 시간에 따른 차압을 보여주는 그래프로, 두 실험 모두 2 cycle까지 비슷한 경향으로 증가하였지만 3 cycle 이후부터 MBR의 차압이 초기에 비하여 빠르게 증가하여 316%에 도달했다. 이때 1시간 동안의 공기세정에도 막 오염이 개선되지 않아 2시간 이상 세정하여 초기 차압으로 회복하였다. 4 cycle 여과에도 전 단계와 같은 경향을 나타내었고 이때 공기 세정을 하였지만 차압이 회복되지 않아 세정 시간을 4시간으로 증가시켜 차압을 겨우 회복시킬 수 있었다. 5 cycle 동안에도 MBR의 차압이 급격히 증가하였고 공기 세정에도 초기 차압으로 회복되지 않았다. MBR과 MMBR의 차압 상승률은 평균 228%, 84%로 측정되었고 선형방정식으로 나타내었을 때 MBR의 차압 증가율이 2배 이상 큰 것을 확인 할 수 있다. 이와 같은 결과로 담체가 scouring agent로써 막 표면의 오염물질을 제거하였다는 가능성을 확인하였고, 반응조 내 고농도의 MLSS가 존재하지 않기 때문에 부유물로 인한 막 오염이 감소한 것으로 사료되었다.

3.2. MLSS 에 따른 TMP 변화

MBR의 초기 MLSS는 3,000 mg/L로 시작해 ModeⅡ 중반부터 6,000 mg/L로 높여 운전하였고 그 시점부터 차압이 급격히 증가하여 초기차압에 비해 485% 이상으로 증가하였다(Fig. 3). MMBR은 차압이 100% 이하로 유지되다가 ModeⅡ 후반에 225%까지 상승하였는데 이때 Fig. 4에서 볼 수 있듯이 운전초기에는 조 내의 MLSS가 낮았지만 후반에는 농도가 증가하여 1,000 mg/L 이상으로 분석되었다. 이는 담체 내의 미생물 탈리 또는 유기물로 인한 floc 형성 등에 따라 조 내의 부유물질 축적에 의한 것으로 사료된다. 선행연구[17]에 따르면, 본 연구에서 사용한 막과 동일한 면적으로 MBR 실험을 하였을 때 5,000 mg/L 이상의 MLSS농도에서 flux 16~17 L/m2/h 조건으로 여과하였고 차압이 300% 증가하였을 때 화학 세정을 하였다고 보고되었다. 따라서 본 연구에서 설정한 초기 Flux가 고농도의 MLSS로 인하여 막 투과에 부하를 발생시킨 것으로 판단하여 ModeⅢ부터 Flux를 17~21 L/m2/h로 하향 조절하여 운전하였다.

3.3. HRT에 따른 TMP 변화

Fig. 3과 같이 HRT를 6 h으로 증가하였을 때 ModeⅠ, ModeⅡ보다 차압 증가율이 감소하여 MBR과 MMBR은 각각 166%, 159%로 유사하게 나타났다. ModeⅢ의 50일 시점부터 Flux 및 HRT를 21 L/m2/h, 5 h로 변경하여 운전한 결과 MBR은 8일 만에 차압이 242%로 급격히 상승하였고 역세척 후에도 50%만 회복되었다. 이와 달리 MMBR의 차압 증가율은 66%로 유지되었다. 막은 Flux에 따라 막 오염 속도가 지수적으로 증가하여 적절한 Flux를 설정해야 하고[6,18] 생물학적 처리기작이 동시에 수행되어야 하기 때문에 유입수의 농도에 따라 미생물 체류시간도 조절되어야 한다. 본 실험을 통해 MMBR Flux의 최적조건은 17~21 L/m2/h로 도출되었고, MBR은 막 오염이 빠르게 진행되기 때문에 17 L/m2/h로 하향 운전 할 때 안정적으로 나타났다.

3.4. 에너지 효율

침지식 MBR 여과에 있어서 운전/휴지 시간 설정은 투과도(Permeability) 및 공기 소비량에 영향을 미치기 때문에 에너지 측면에서 중요한 요소이다. 본 연구에서 운전 조건은 Table 1과 같이 두 가지 조건으로 여과 시간을 30분 또는 10분으로 수행하였고 이에 따른 투과도를 산정하였다. 투과도는 (식1)과 같이 Flux (L/m2/h)를 차압(bar)으로 나눈 값으로 단위는 L/m2/h/bar로 나타낸다. MMBR은 ModeⅡ까지 30분 운전/2분 휴지하여 일일당 22.6시간을 운전하였고, MBR은 10분 운전/2분 휴지하여 일일당 19.4시간 운전한 것으로 산정되었다. 이에 따른 투과도를 일 단위로 환산하여 나타낸 결과 Fig. 5와 같이 MMBR은 평균 3,230 L/m2/d/bar이고, MBR은 2,105 L/m2/d/bar로 도출되어 MMBR의 투과율이 높아 에너지 측면에서 경제적인 것을 확인하였다. 또한 공기 세정 시에 송풍기량을 2배 이상 증가시켰는데 이때 운전시간이 길수록 세정 횟수가 줄어들어 공기 소비량도 감소한다. 송풍기의 전력을 측정한 결과 MMBR은 일당 휴지시간이 1.6시간으로 산정되었고, 전력은 1분당 4.4 W로 출력되어 월 단위 19.2 W로 도출되었다. MBR은 일 4.6시간 휴지하여 월 552 W의 전력을 소비하는 것으로 나타났다. 이와 같이 에너지 측면에서 scouring agent를 사용한 MMBR이 경제적인 것을 확인하였다.
(1)
Pemeability (L/m2/h/bar)=유량(m3/h) 면적(m2) × 시간(h) × 막간 (bar)

3.5. 막 표면 오염도

막 표면의 오염도를 측정하기 위하여 SEM을 분석 하였을 때 Fig. 6(a)는 사용 전 막으로 표면에 미세한 공극이 관찰되었고, (b)와 (c)는 약 2개월 동안 사용한 MBR과 MMBR 막의 표면으로 scale 물질이 쌓여있는 것을 볼 수 있다. MMBR보다 MBR의 표면에 더 두꺼운 Cake층이 형성되었고 (b)를 보면 Cake층 사이에 미생물 형태의 이물질들이 발견되었다. 이물질 부분을 EDX로 분석한 결과 C 77.9%, O 21.6%, Ca 0.3%, Mg 0.1%, S 0.1% 비율로 나타났고, 탄소와 산소 성분이 높은 것으로 보아 유기물로 판단되었다. 유기 Fouling 제어를 위해서는 화학 세정을 해야 하는데 본 연구에서는 차압이 증가하였을 때 물리 세정만 수행하여 유기물이 완전히 제거되지 않은 것으로 사료되었다.

3.6. 질산화율

초기에 NH3-N이 60 mg/L일 때 질산화를 위한 알칼리도 보충액으로 NaHCO3(NH4+-NConc.×7.14 mg/L as CaCO3)를 주입하였고 HRT 4 h 조건에서 NH3-N농도를 측정한 결과 Fig. 7과 같이 MBR, MMBR 모두 5일 이후 100% 제거 되었다. NH3-N농도를 100 mg/L 이상으로 증가시켰을 때 NH3-N의 제거율이 감소하여 MBR은 66%, MMBR는 60%로 나타났고 이때 알칼리도를 추가로 주입하였지만 질산화 반응이 향상되지 않았다. 이에 따라 HRT의 조건을 변경하여 15일부터 6 h로 증가시켜 운전하였다. 조건변경 후 NH3-N이 점차 감소하여 5일이 지난 후에 제거율이 MBR 80%, MMBR는 78%로 증가하였고 10일 후에는 10 mg/L 이하로 제거되었다. MBR, MMBR 모두 15일 이후에는 100% 제거되었다. 이후 HRT를 5 h로 감소시켰을 때에도 MBR, MMBR 모두 95% 이상 제거되었다. 선행연구[18]에 따르면 HRT 4 h, 8 h, 12 h 조건에서 HRT가 길어질수록 NH3-N처리율이 향상 되었다고 보고되었고, 본 연구에서도 HRT를 4 h에서 6 h으로 증가 시켰을 때 질산화율이 증가하여 100% 질산화 되었다. 이와 같이 수중 내 질산화 반응에 필요한 알칼리도가 풍부하여도 HRT가 충분하지 않으면 질산화가 완전히 일어나지 않는다는 것을 확인 하였다.

4. 결 론

MBR과 MMBR의 차압 상승률을 비교한 결과 Flux 17 L/m2/h의 여과 조건에서는 그 차이가 미미하였지만, Flux 21 L/m2/h과 24 L/m2/h로 증가하였을 때 MBR의 차압 상승률이 MMBR에 비하여 각각 2배, 2.7배 높았다. MBR과 MMBR의 여과를 각각 10분 운전/2분 휴지, 30분 운전/2분 휴지를 하였을 때, 운전 시간에 따른 투과도는 MMBR 3,230 L/m2/d/bar, MBR 2,105 L/m2/d/bar으로 MMBR이 더 높게 산정되었다. 휴지기에 공기 세정에 소비된 전력을 측정한 결과 MBR은 552 W/month, MMBR은 19.2 W/month가 소비되어 scouring agent를 사용한 MMBR이 에너지 소비가 낮은 것을 확인하였다. 또한 질산화 미생물 담체를 사용함으로써 100 mg/L 이상의 NH3-N이 HRT 4 h일 때 43% 제거되었고, 5 h, 6 h일 때 각각 96%, 100% 제거 되었다. 이와 같이 질산화 미생물고정화 담체와 MBR을 접목한다면 막 오염 제어와 동시에 고농도의 암모니아를 질산화 시켜 안정된 처리수질을 확보할 수 있을 것으로 판단된다.

Acknowledgments

본 연구는 환경부 “글로벌탑 환경기술개발사업”으로 지원 받은 과제임(과제 번호: 2016002190001).

Fig. 1.
Schematic of the two membrane bioreactors (MBRs) with nitrifier immobilized media.
KSEE-2019-41-5-272f1.jpg
Fig. 2.
Comparison of MBR TMP with media MBR according to modeⅠ.
KSEE-2019-41-5-272f2.jpg
Fig. 3.
Comparison of MBR TMP with media MBR according to operating mode.
KSEE-2019-41-5-272f3.jpg
Fig. 4.
MLSS Concentration in MBR and MMBR reactor.
KSEE-2019-41-5-272f4.jpg
Fig. 5.
Comparison of MBR permeability with media MBR according to operating mode.
KSEE-2019-41-5-272f5.jpg
Fig. 6.
SEM images of membranes fouling (a) New membrane (b) MBR (c) MMBR.
KSEE-2019-41-5-272f6.jpg
Fig. 7.
NH3-N Concentration of MBR and MMBR effluent.
KSEE-2019-41-5-272f7.jpg
Table 1.
Operating condition of experiments
Mode Ⅰ Mode Ⅱ Mode Ⅲ
Effective Volume (L) 4 4 4
HRT (h) 4 4 5~6
Flux (L/m2/h) 24 21~24 17~21
NH3-N (mg/L) 60 100~120 100~120
Operating time On/Off (min) MBR 10/2 10/2 10/2
MMBR 30/2 30/2 10/2

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